作为《魔法禁书目录》系列游戏，游戏剧本和新角色的设计均由《魔法禁书目录》小说原作者镰池和马亲自操刀。故事情节是由《魔法禁书目录》与《科学超电磁炮》交织而成的新篇章，分为“魔法（表）篇”、“魔法（里）篇”、“科学（表）篇”和“科学（里）篇”四个篇章展开 [3] ，各个篇章都有不同的主人公，而为该游戏原创的新角色亦有4人 [4] 。其中，“科学（表）篇”亦是2日后上映的剧场版动画《魔法禁书目录 恩底弥翁的奇迹》的前传。
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